1960 Pubblica sulla "Rassegna della letteratura italiana" il saggio Poetica, critica e storia letteraria, che svilupperà nel volume omonimo del 1963, e presso Einaudi Carducci e altri saggi.
 
1961-1962 Nel 1961 muore Luigi Russo. Partecipa, accanto agli studenti, ai primi movimenti di contestazione universitaria che culminano con le dimissioni del rettore dell'Università di Firenze; a questi avvenimenti dedica lo scritto L'agitazione universitaria a Firenze, pubblicato sulla rivista fiorentina "Il Ponte". Dal 1961 al 1964 tiene un seminario di Storia della critica alla Scuola Normale Superiore di Pisa.
 
1963 Pubblica il volume Poetica, critica e storia letteraria, presso l'editore Laterza; una polemica universitaria con Roberto Longhi per una questione di organizzazione accademica coinvolge il volume, oggetto di attacchi pretestuosi e volgari dall'ambiente longhiano, cui Binni risponde con un duro scritto pubblicato sulla rivista "Il Ponte", dal titolo Costume e cultura; la polemica si sviluppa a livello nazionale, provocando un ampio dibattito sul quotidiano "Paese Sera", dove Binni pubblica lo scritto Storicismo e pettegolezzi. E' eletto "socio corrispondente" dell'Accademia Nazionale dei Lincei nella categoria dei critici di arte e di poesia. Muore il padre Renato.
 
1964 E' chiamato alla Facoltà di Lettere dell'Università di Roma.
 
1965 Pubblica il saggio Michelangelo scrittore, presso Einaudi.
 
1966 Partecipa all'occupazione dell'Università di Roma dopo la morte per opera di squadracce neofasciste dello studente socialista umbro Paolo Rossi, di cui pronuncia il discorso funebre sul piazzale della Minerva di fronte ad un immenso pubblico di studenti, poi pubblicato sulla rivista "Mondo operaio" con il titolo Omaggio a un compagno caduto; è decisivo nel costringere alle dimissioni il rettore Ugo Papi, colpevole di collusione con i neofascisti. A questi avvenimenti dedica lo scritto Le giornate romane, pubblicato sulla rivista "Il Ponte". In occasione delle onoranze a Eugenio Montale per il 70° compleanno, pronuncia a Firenze il discorso ufficiale; la sua relazione di amicizia con Montale risale agli anni '30.
 
1967 Pubblica, con la collaborazione di Riccardo Scrivano, il volume Problemi critici della letteratura italiana, presso la casa editrice D'Anna.
 
1968 Pubblica i volumi Il Settecento letterario in AA.VV., Storia della letteratura italiana, diretta da Emilio Cecchi e Natalino Sapegno, presso l'editore Garzanti, e Ludovico Ariosto, presso la casa editrice ERI. In collaborazione con Natalino Sapegno pubblica la Storia letteraria delle regioni d'Italia, per Sadea-Sansoni. Partecipa al movimento universitario e collabora a corsi autogestiti degli studenti. Esce dal PSI in disaccordo con la posizione del partito sulla guerra in Vietnam; collabora con Lelio Basso e si avvicina alle posizioni della sinistra extra-parlamentare, seguendo con particolare attenzione l'elaborazione politica e intellettuale del gruppo del "Manifesto". Muore l'amico fraterno Aldo Capitini, di cui pronuncia il discorso funebre.
 
1969 Cura, con la collaborazione di Enrico Ghidetti, l'edizione di Tutte le opere di Leopardi, per la casa editrice Sansoni; il saggio introduttivo, Leopardi poeta delle generose illusioni e dell'eroica persuasione sarà ripubblicato nel 1973, insieme con altri scritti leopardiani, con il titolo La protesta di Leopardi, presso la stessa casa editrice. Pubblica un volume di Saggi alfieriani, per la casa editrice La Nuova Italia.